2008年7月7日，杨幂开始与众多艺人共同出演李少红版《红楼梦》，并在剧中饰演了风流灵巧且口齿伶俐的俏丫鬟晴雯 ，虽然在剧中的戏份不多，但她却在拍摄中经历了“红色指甲不能摘”“连哭三天泪不断”“暑天卧床风沙袭脸”的三大考验，该剧播出之后，杨幂也凭借该角色获得观众好评 。
8月中旬，杨幂接到了《仙剑奇侠传三》剧组的邀请；之后，在经过与《红楼梦》剧组的再三商议后，《仙三》剧组最终成功“借”到了杨幂 ，而她在剧中则一人分饰了性格和气质截然不同的夕瑶和雪见，该剧在播出后取得了不俗的收视成绩，其个人也因此获得了更多关注 ；与此同时，杨幂还凭借《王昭君》入围第24届中国电视金鹰奖“最佳女主角”提名初选名单 ，此外，杨幂还在这一年出演了爱情剧《暗香》 。
2009年4月，杨幂在由百万民众参与，近百名娱乐记者联合票选的“80后新生代娱乐大明星”评选中与黄圣依、王珞丹、刘亦菲共同获得了内地新“四小花旦”的称号 ；此外，她还与林心如、 王丽坤、陈键锋等人联袂出演了古装传奇宫斗剧《美人心计》，并在剧中饰演了冷艳高傲且武功高强的绝色美人莫雪鸢 。
2010年，杨幂与荣信达公司的合约到期后，签约了香港美亚娱乐 ；随后杨幂的事业呈多栖化发展，不仅所主演的电视剧《神探狄仁杰前传》和《美人心计》均创下收视新高，还推出了自己进军歌坛的第一支歌曲《琉璃月》；在拍电视剧唱歌之余，她更马不停蹄狂见香港多位着名导演和制片人 ；同年，杨幂还主演了现代都市言情剧《北京爱情故事》 ，并凭借该剧获得了第26届中国电视金鹰奖“观众最喜爱的电视剧女演员”奖提名 ；此外，她还出演了好莱坞魔幻片《人鱼帝国》。
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