嘉山之战后，李光弼想趁势攻取范阳郡，以绝其根基，适逢潼关失守，长安沦陷，玄宗逃奔蜀地，人心惊骇，此事遂被搁置。唐肃宗遣使追命郭子仪和李光弼赶赴灵武，二人抵达，受到肃宗召见，肃宗授李光弼为户部尚书、同中书门下平章事，成为使相，仍任节度使之职，并特加其为北都太原留守。此后，李光弼奉命由灵武率军五千赴太原，继续征讨叛军。
叛军史思明、蔡希德等发兵十万进攻太原，并企图占领太原后，由北道夺取灵武。当时，李光弼手中只有不满万人的弱卒，听闻史思明即将攻城，都非常害怕，想要筑墙抗敌。李光弼说：“太原城方圆四十里，叛军快到了才修墙，只能空耗人力。”在兵力悬殊情况下，李光弼一面防御固守，一面守中有攻，他让战士从城中挖地道通城外，打击敌军，还在城上安装石炮，击毙大量叛军，地道后来挖到史思明大营，俘斩叛军一万多人。
此时，叛军内讧，安庆绪杀父安禄山，自立为帝，史思明退兵范阳，留驻的蔡希德等人疲惫不堪，李光弼率敢死队向叛军发动进攻，斩首七万余级，缴获大批军械。太原之战取得完全胜利，他又进收清夷、横野等军，击破攻击好畤、大横关一带的叛军分支，战后，李光弼转拜检校司徒。
太原之战，是平乱战争第一次重大胜利和重要转折点，是以少胜多、以弱制强的典型战例。李光弼充分发挥了军事才能，此战为后来胜利收复两京奠定了基础，具有重要战略意义。胜利消息传到灵武，肃宗下诏奖赏李光弼，加他为司空、兼兵部尚书，仍兼同平章事，封魏国公。
肃宗再次诏李光弼与关内节度使王思礼入朝，命朝中四品已上的官员都出城迎拜，升他为侍中，改封郑国公。李光弼与郭子仪等九位节度使，奉命统领十万大军讨伐安庆绪，因肃宗不相信诸将，故而不设主帅，只派不懂军事的宦官鱼朝恩为观军容宣慰处置使，总揽诸军。唐军出师后，在获嘉击败叛军，斩首四千级，捕虏五百人，叛将安太清逃至卫州防守，安庆绪派七万军队援救卫州。唐军大破安庆绪，斩首四万级，缴获铠胄数十万，收复卫州。唐军又在愁思冈击破叛军，并趁势围攻邺城，安庆绪求救于史思明，史思明出动十三万军队援救邺城。
史思明在魏州自称大圣燕王，李光弼说：“史思明攻占魏州后，按兵不动，是想松懈我军意志，然后用精兵突袭。请让我与朔方军联兵进逼魏州，向史思明挑战，史思明有鉴于嘉山之败的教训，必定不敢轻易出战。这样旷日持久，我们就能够收复邺城。如果安庆绪败死，史思明就会失去号召力，难以指挥叛军。”因鱼朝恩反对，此事只好作罢。唐军“步骑六十万”列阵于安阳河北，史思明亲率五万精兵冲击唐军，李光弼、王思礼、许叔冀、鲁炅率部先与史思明交战，双方被杀伤的人数几乎相等。郭子仪率部在后，还未来得及布阵，突然大风突起，吹沙拔木，天地晦暗，即使近在咫尺却看不清，唐军与叛军都大惊，各弃兵仗、辎重，分向南、北方面溃退。这一变故，使洛阳官民受到惊吓，纷纷逃避山中。此役后，各节度使相继溃归本镇，士卒在沿途剽掠，官吏不能禁止，扰乱多日方才安定，只有李光弼与王思礼整敕部队，全军而归。
战后，鱼朝恩把责任推到郭子仪身上，肃宗剥夺郭子仪的兵权，命李光弼接替郭子仪任朔方节度使、天下兵马元帅。因李光弼请求以亲王为元帅，自领副元帅，朝廷于是重新任命赵王李系为天下兵马元帅。李光弼虽为天下兵马副元帅，却仍知诸节度行营，是实际上的平叛主帅，李光弼受命后，以河东骑兵五百人驰赴洛阳，夜入朔方军中。为防叛军进攻洛阳，他认为“当扼虎牢”，于是领兵东出黄河。朔方军习惯郭子仪的宽纵，畏惧李光弼的严厉，左厢兵马使张用济与诸将密谋驱逐李光弼，迎回郭子仪，经劝阻方才作罢。李光弼领数千骑兵东出汜水，张用济单骑迎拜，李光弼责备他没有按时到达，于是将其斩于辕门。
史思明集结重兵南下，分兵四路，企图围攻汴州，李光弼当时正在巡视黄河沿岸各部，得知史思明南下的消息后，立即返回汴州，对汴滑节度使许叔冀说：“你如果能够坚守汴州十五天，我就率兵来救。”许叔冀允诺，李光弼便返回洛阳，待到史思明率军来攻时，许叔冀一旦兵败，却决定投降叛军，许叔冀的背叛，使汴州陷落，叛军甚至南下至江淮一带。
史思明挟胜西攻郑州，李光弼缓行至洛阳后，对东都留守韦陟说：“贼人乘胜来攻，我们应该按兵不动，不宜速战。洛阳城难以坚守，您有什么计策呢？”韦陟请求留兵陕郡，退守潼关，占据险要之地，以挫叛军锋锐。李光弼说：“两军相当，贵进忌退，如今无故放弃五百里地，那么贼人的势力就会更加嚣张。不如移军于河阳，北与泽潞相连，有利则进，不利则退，表里相应，让贼人不敢西侵，这是猿臂之势。争论朝中礼仪，我不如您；如果论及军旅之事，您不如我。”韦陟不能应答。东都判官韦损说：“东京是帝宅，侍中（李光弼）为何要弃守？”李光弼说：“如果要坚守东京，那么汜水、崿岭、龙门一带都要布兵设访，你是兵马判官，能守住吗？”于是，李光弼下文书，令韦陟及河南尹李若幽分率洛阳官民撤离，使洛阳变为一座空城。
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