令狐楚入朝为户部尚书，改任检校兵部尚书、东都留守、东畿汝州都防御使。升任检校右仆射、郓州刺史、天平军节度使、郓曹濮诸州观察使，他奏请朝廷将原东平县改为天平县。当时，天平军辖区内连年大旱，甚至发生人吃人的惨剧，令狐楚采取调节富救贫的办法，使辖内少有流民，极大地稳定了社会秩序。
令狐楚被改授为太原尹、北都留守、河东节度等使。他长期在并州，熟悉当地民情风俗，顺随百姓认为有利的事因势利导，尽管遭遇连年旱灾，却无人迁徙。令狐楚从一介书生至及后赴试成名，都在太原，太原如同他的故乡。等到他出守河东镇时，当地乡民父老对他非常欢迎，令狐楚安定、治理有方，军民尽皆欢悦。
令狐楚入朝任吏部尚书，仍为检校右仆射。按旧例，加“检校”衔于高一级官位的官员，即班列高位。令狐楚因自己的正官为三品，不应从就二品班列，奏请从就三品本官班列，文宗下诏嘉奖，转任太常卿，代理尚书左仆射，进封彭阳郡开国公。
甘露之变爆发，京师大乱，文宗召右仆射郑覃与令狐楚进宫，商量拟制敕令。文宗打算将二人都任用为宰相，令狐楚觉得宰相王涯、贾餗遭冤而死，在列叙他们的罪状时浮泛含糊。权宦仇士良等非常不高兴，因此将改授李石为相，令狐楚则以本职兼任盐铁转运使。此前，宠臣郑注曾上密奏设置榷茶使，由盐铁使兼领。令狐楚就任后，奏请取消设置榷茶使，他又建议各镇节度使参谒谢恩时，只穿公服，不许备置仪仗及兵器；令狐楚还奏请取消用于修缮曲江亭的一万三千七百匹绢，改用为修缮尚书省，文宗对他的上述建议都予以采纳。
上巳节，文宗在曲江亭宴请百官，令狐楚因为刚刚诛杀宰相等人，不应赏赐欢宴，于是独自称病不前往，受到议论者的称美。令狐楚厌恶宦官擅权，多次上疏请求解职，令狐楚出任检校左仆射、兴元尹，充任山南西道节度使。
在山南西道节度使任上，令狐楚年事已高，在临终前三天，他还高声吟诗，自作逍遥。病情加重后，几个儿子请来医生配药，可他一口也不喝，还说道：“生死有命，富贵在天，阳寿到期了，吃药有什么用？”他召见从事李商隐帮他书写遗疏，大意是劝唐文宗宽仁治国，减少诛戮贬罚，并告诉儿子令狐绪和令狐綯说：“我一生没有为民造福，愧对祖宗，死后不要追加谥号。安葬时一切从简，不要请鼓吹，不要声张，只用一辆普通的布蓬马车拉去就行，墓碑上只写出祖先源流即可，不必夸耀。”据说当天夜里，一道陨星划破了夜空，令狐楚端坐着与家人诀别，说完便溘然长逝，享年72岁，文宗闻讣讯后，追赠他为司空，谥号文，后因令狐綯显贵，累赠为太尉。
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