朝廷商议购买外国军舰时，曾国藩极力赞成。等军舰运到后，朝廷打算任用外国将领，曾国藩则建议搁置此议。后来他自行招募工匠仿造外国军舰，取得初步成效，于是建议设立制造局。从此中国开始掌握外国机器、轮船、火炮等制造技术的关键要领。
同治六年，朝廷诏令内外大臣讨论和议条款的利害得失，确定哪些可以应允，哪些不能应允。曾国藩建议，那些涉及中外礼仪虚文的条款可以应允，但那些损害百姓生计的条款则不可应允。后调任直隶总督时，天津百姓打死法国领事，法国向朝廷提出抗议，皇帝予以安抚调解。法国坚持强硬态度，朝廷下诏备战。曾国藩认为：民间小纠纷不值得引发边境战事。朝廷采纳其建议，同时暗中储备将领、训练军队，制定周密的应对策略。
此前曾国藩已因长期操劳患病，此时病情加重。恰逢江南统帅空缺，皇帝考虑到南洋外交事务至关重要，非曾国藩不能胜任，于是命他返回江南养病兼理政务。到任后他更加勤勉地筹划长远方略。一年后，病情急剧恶化。
同治十一年二月戊午日，曾国藩在任上去世。生前官至武英殿大学士，享年六十二岁。遗疏呈上后，皇帝深感震惊悲痛，给予丰厚的丧葬赏赐。追赠太傅衔，谥号“文正”。
曾国藩，字涤生，祖籍湖南湘乡。曾祖父曾竟希，祖父曾玉屏，父亲曾麟书是县学生员，三代都因曾国藩显贵而被追封为光禄大夫。曾祖母彭氏、祖母王氏、母亲江氏，均被追封为一品夫人。夫人是衡阳欧阳氏，育有二子：长子曾纪泽以荫生授户部员外郎，承袭一等毅勇侯爵位；次子曾纪鸿为附贡生。孙辈三人：曾广钧、曾广镕、曾广铨，当时都年幼。曾国藩去世后，朝廷特赐曾纪鸿、曾广钧举人功名，曾广镕授员外郎，曾广铨授主事。五个女儿都嫁入书香门第。
曾国藩治学注重义理研究，精通文字训诂；文章效法韩愈、欧阳修，并吸收汉赋的气韵风骨。他的学术思想以“礼”为核心，曾说：“古代没有所谓的经世致用之学，只有学礼而已。”对于古今圣贤，从周文王、周公、孔子、孟子，到本朝的顾炎武、秦蕙田、姚鼐、王念孙等三十二位学者，他都绘制画像虔诚供奉。除文章政事外，他的学说基本都属于礼学范畴。
曾国藩曾说：“圣人的学问，从天地万物推究到极致，连一粒米、一撮盐都能条理分明。”他又感叹古代礼制残缺，缺少军礼。军礼本应有专门篇章，详细条目如戚继光所记载的那样。而他所制定的营制、营规，广泛参考古法，辨明等级、彰显威严，可以说已接近军礼的标准。至于他的议论谋划，条理分明，能应对各种变化，处理大小事务，这都是他平日积累的学问所致。他去世后，灵柩运回湖南，安葬在善化县某乡。
李鸿章年轻时曾跟随曾国藩求学，后又随其从军，参与谋划国家大事。因此为曾国藩撰写墓道碑文，铭文如下：
于铄！皇清世载圣武，万夷震叠，匪臣伊主。
（啊！大清王朝世代圣明威武，万国敬畏臣服，君臣同心。）
历载二百，极炽而屯！孰排其纷，厥维宗臣。
（历经二百年，国运盛极而转衰！是谁力挽狂澜？唯有国之重臣。）
功与时会，其成则天。惟公之兴，事乃异前。
（功业与时运相合，成就实乃天意。曾国藩公的崛起，功业超越前人。）
国有旧旅，云屯星罗。公曰窳矣，汰之则那。
（国家原有军队，看似众多却不堪用。公言其腐朽，必须裁汰整编。）
率我萌隶，敌忾同仇。舍其耰，来事戈矛。
（率领我朝将士，同仇敌忾。放下农具，执起刀枪。）
厥初孤立，百挫不慑。天日可格，鬼神为泣。
（起初孤立无援，百折不挠。精诚可感天日，壮志令鬼神动容。）
持己所学，陶铸群伦。
（曾国藩以自身所学教化培育人才，）
邕培浸灌，为国得人。
（循循善诱，为国家选拔贤能。）
孰任巨艰，刓印使帅。
（谁能担当重任，谁可统率三军，）
孰以节死，孰成孰败，
（谁能为国捐躯，谁能建功立业，）
决之于微，卒验不爽。
（他都能明察秋毫，最终无不验证。）
朝廷乏人，取之公旁。
（朝廷人才匮乏，便从他身边选拔。）
始诏求贤，江以荐起。
（最初下诏求贤，江忠源因他举荐而崛起；）
继才胡公，胜己十倍。
（后来胡林翼的才能，更胜他十倍。）
陆军诸将，首塔罗王、
（陆军将领中，首推塔齐布、罗泽南、王錱，）
二李继之，水则彭杨。
（次为李续宾、李续宜兄弟；水师将领则以彭玉麟、杨岳斌为最。）
皆公所识，拔于风尘。
（这些人才都是曾国藩从平凡中识别提拔的。）
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