咸丰五年二月，信州告急，李续宾与罗泽南公从浔阳火速驰援，接连攻克广信府城及弋阳等四县。刚平定东路，便决定西援武昌。先在义宁大获全胜，后在通山小遇挫折，继而攻下崇阳，夺取通城，突破羊楼峒，直捣蒲圻，收复咸宁，一路势如破竹。最终于十一月底，率军抵达武昌城下。
湖北巡抚胡林翼欣喜万分，无论大小事务都只听罗泽南公与李续宾的意见。罗泽南公总揽全局，而具体的作战方略全由李续宾决断。李续宾为人宽厚深沉，谦逊不张扬，即使在众人聚集的场合也终日寡言。每逢作战，总是派他人攻打敌军薄弱处，自己则迎战精锐；分配粮饷军械时，将精良的让给他人，自己只取粗劣的。因此将士们对他心悦诚服，远近之人都对他敬慕有加。
咸丰六年三月，罗泽南公中枪殉国，李续宾接掌全军，将士斗志更加高昂，一举铲除武昌城外敌军堡垒，击退石达开率领的援军。随后沿城挖掘壕沟，引江水灌入湖中，以长围之法困住守敌。十一月，再次收复武昌、汉阳两城。咸丰帝嘉奖其战功，加授布政使衔，记名以按察使任用。不久后，李续宾率军东进，再次兵临九江城下。九江守将林启荣治军严明，深得军心，城内与小池口、湖口、梅家洲等城相互策应，城外又与安徽庐州一带的太平军互为声援。
李续宾在挖掘长壕围困九江的同时，又分兵支援江北战场，派船队载奇兵夜袭湖口后方。黎明时分，水师主力赶到，埋伏的陆军同时出击，一举攻克湖口、梅家洲两城。捷报传至京城，朝廷授予他浙江布政使之职。次年四月，终于攻克九江，全歼守敌，天下为之振奋。朝廷赏赐黄马褂，加授巡抚衔。李续宾每立战功，必获升迁，数省官民都欢欣鼓舞，如同自己获得荣耀一般。人们传颂他的战绩以为乐事，声名远播海内外。
当时在京城任职的浙江籍官员上奏，请求朝廷调派李续宾率军东进救援浙江危局。但湖北巡抚胡林翼认为安徽战事吃紧，建议留李续宾部继续经营皖省以巩固湖北防务。咸丰帝采纳了胡林翼的建议。于是李续宾整顿军队进入安徽，一个月内连续攻克潜山、太湖、桐城、舒城四县。当部队进驻三河镇时，一举摧毁了九座太平军营垒。此时太平军将领陈玉成等率援军从四面赶来，切断了清军粮道。
清军士气日渐低落，兵力不足且半数溃散。李续宾率军激战整日，自知局势已不可挽回。当夜，他策马冲入敌阵，力战身亡。时为咸丰八年十月初十日。其余将领仍坚守营垒，三日后全军覆没，六日后桐城守军亦被击溃。此役前后战死者近六千人，无一人投降求生。
奏报送达朝廷，咸丰帝深感悲痛。亲自下诏说：“痛失良将，竟不能善终！但愿他的忠魂不灭，来世再如周宣王时的贤臣申伯、仲山甫般辅佐朕躬。”追赠李续宾为总督，在湖北、江西、安徽、湖南四省建立祠堂祭祀，赐谥号“忠武”，授予骑都尉兼云骑尉的世袭爵位。
李续宾的先辈世代皆有美德。曾祖父李本桂、祖父李诗白，都因李续宾的功勋被追赠为荣禄大夫。父亲李登胜，在李续宾殉国后蒙皇恩特加封为光禄大夫。曾祖母张氏、贺氏、王氏，祖母戴氏，母亲萧氏，均被追封为一品夫人。
李续宾为人庄重敦厚，关爱他人却不尚空谈，情意流露于神色，更胜于言辞。即便是其他部队的将士，或是逃难的百姓，都像对待父兄般敬重他。听闻他战死的消息，众人无不痛哭哀悼，悲恸之声令人不忍听闻。同治二年，朝廷派遣官员前往祭奠。同治三年，清军收复南京后，朝廷推恩封赏有功之臣，追授李续宾二等轻车都尉世袭爵位。其妻谢氏受封夫人。李续宾育有三子，其中两人在战乱中伤亡。
李光久（李续宾之子）被皇帝特赐举人功名，经引见后授六部员外郎之职，又因兼袭两代世职，晋封为男爵。其孙二人，名某某。咸丰九年，将李续宾安葬于湘乡四十三都黄牯冲星子山南麓。同治八年某月某日，改葬于某乡某山，其家人请我为墓道碑撰文。我既已简述其战功，更当记述其美德并作铭文。铭文曰：
器有洪纤，因材而就。
（器物自有粗细之分，皆因材质而成。）
次者学成，大者天授。
（寻常之人勤学可成器，大才者则天赋异禀。）
岳岳李公，表里完好。
（巍巍李公，德才兼备内外兼修。）
匪琢匪追，动合大道。
（不假雕琢不待追摹，一言一行皆合天道。）
罗公讲学，远绍洛闽；公分其绪，抠衣恂恂。
（当年罗泽南公讲学，远承程朱理学真传；李公得其衣钵，执弟子礼恭谨求学。）
出而御寇，戎马艰辛；入而问道，克己求仁。
（出则为国御敌，历经沙场百战；退则修身悟道，恪守克己复礼。）
谁侮谁尤？责躬独厚。
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